Mõisa asutamise aeg ei ole täpselt teada. Hiiumaa Pühalepa ala kuulus keskajal Saksa ordu Liivimaa harule. Suuremõisat on 1519. aastal mainitud Pühalepa ordumõisana.
1563. aasta septembris, kui Hiiumaa läks Rootsi võimu alla, jäi mõis Rootsi kuninga valdusse. 17. sajandil on mõisat nimetatud nii Pühalepa mõisaks (Hoff Pöhilepp) kui ka Suuremõisaks (Grossenhof).
Valdav osa Hiiumaast, sh Suuremõisa, oli 17. sajandil De la Gardie’de aadliperekonna käes. Pärast Põhjasõda oli siin Vene kroonu rendimõis. 1755–1796 olid omanikeks Stenbockid ning pärast neid Ungern-Sternbergid, kes olid peremeesteks 1796–1919, kuni Eesti Vabariik mõisad võõrandas.
