Rootsi ajal, aastatel 1624–1710, oli mõis perekond De la Gardie käes. Jakob De la Gardie (1583–1652) oli mõisa omanik aastatel 1624–1652. Mõisa päris tema poeg Axel Julius De la Gardie (1637–1710; Eestimaa kindralkuberner 1687–1704). 1691. aastal võttis Rootsi kuningas reduktsiooni käigus mõisa tagasi, kuid jättis siiski endisele omanikule rendile. Pärast Põhjasõda, 1710–1755, oli Suuremõisa Vene kroonumõis, mida rentisid aadlikud.
Krahvinna Ebba Margaretha Stenbock, sündinud De la Gardie (1704–1775) sai tänu visadusele 1755. aastal mõisa tagasi koos enamiku tema vanaisale Axel Julius De la Gardie’le kuulunud valdustega Hiiumaal.
Krahvinna poeg Jakob Pontus von Stenbock (1744–1824) sattus suurtesse võlgadesse ja pantis mõisa 1796. aastal Otto Reinhold Ludwig von Ungern-Sternbergile (1744–1811). Viimane on tuntuks saanud “mereröövlina”, ehkki see pole tõestamist leidnud, ning kapten Malmi tapjana, mille eest ta ka Siberisse saadeti.
Pärast Otto Reinhold Ludwigi surma päris Suuremõisa tema lesk Magdalene Charlotte von Ungern-Sternberg (1749–1824), kes andis selle oma pojale Peter Ludwig Konstantin von Ungern-Sternbergile (1779–1836) üle. See parun on tuntud kui Kärdla kalevivabriku rajaja.
1836. aastal jäi mõis parun Konstantini teisele naisele Charlotte Helene Elisabeth von Ungern-Sternbergile (1796-1850). 1840. aastatel tegeles Suuremõisa majandamisega Konstantini poeg Adam Theodor Andreas von Ungern-Sternberg (1819–1847).
1849. aastal müüs paruness mõisa oma pojale Ewald Alexander Andreas von Ungern-Sternbergile (1824–1899), kes pälvis hiljem oma teenete eest krahvitiitli. “Vana Evald” jätkas mõisakompleksi väljaehitamist, samuti pargi laiendamist.
Ewald Alexander Andreas von Ungern-Sternbergi seaduslik pärija oli tema poeg krahv Ewald Adam Gustav Paul Konstantin von Ungern-Sternberg (1863–1909), kes sai tuntuks Haapsalu ligidal asuva Ungru mõisa ehitajana.
Pärast Ewald Ungern-Sternbergi surma 1909. aastal päris Suuremõisa tema ema, krahvinna Adele (Ada) von Ungern-Sternberg (1833–1915), kes kinkis Suuremõisa (koos Soonlepaga) oma tütrele Dorothea von Stackelbergile (s. 1870). Krahvinna vanem tütar Helene von Ungern-Sternberg (s. 1854) elas Suuremõisas, hiljem ka vennale kuulunud Elistvere mõisas. Vend Klaus (1877–1934) elas peamiselt Saksamaal ning sattus Suuremõisa vaid harva.
Osa mõisast jäi Dorothea von Stackelbergi ja hiljem tema venna Klaus von Ungern-Sternbergi kätte rendile kuni 1929. aastani.