Mõisa lõpuaastail oli Hiiu-Suuremõisa pindala 347 km2, tänapäeval oleks mõis hõlmanud 44 Hiiumaa küla; peale peamõisa asus sellel maa-alal kokku kaheksa kõrval- ja karjamõisat.
Juba 17. sajandil olid mõisal jääkelder, tuuleveski, tallid, aidad ja küünid. 18. ja 19. sajandil uuendati vanu majandushooneid ja ehitati uusi. 20. sajandi alguseks ümbritses härrastemaja 32 korrapäraselt paigutatud kõrvalhoonet (tänapäeval on teada 27 hoone asukoht). Mõlemal pool härrastemaja oli kaks karjaõuelaadset majandusehitist, neis olid laudad, tallid, teenijate korterid ja töökojad.
Lossi ees paiknesid sümmeetriliselt kaks suurt abihoonet: ait (tänapäeval osaliselt varemetes, osa võimlaks ümber ehitatud) ja tõllakuur (osaliselt säilinud).
Kompleksi kuulusid ka tallmeistrimaja, viinavabrik (säilinud vaid varemed), aednikumaja, jääkelder, juustukoda, sepikoda, sulaste maja (tänapäeval on hoones kauplus), tüdrukute maja (praegu on hoones hotell), kõrts (praegu varemeis), masinarehi, laudad, küünid, nn ristrehi (hävinenud), vana magasiait, Hollandi tuulik (praegu varemeis) ning kasvuhooned (kõik hävinud). Jõe ääres on salapärane kahe võlviga Ussikelder ning eespargis tiikide vahel meenutab Paviljoni mägi (rahvasuus Pabiljoni mägi) siin kord asunud pargimajakest.